Efficient Anion Fluoride-Doping Strategy to Enhance the Performance in Garnet-Type Solid Electrolyte Li7La3Zr2O12

材料科学 电解质 离子电导率 成核 法拉第效率 氟化物 氟化锂 兴奋剂 离子 快离子导体 化学工程 分析化学(期刊) 无机化学 电极 物理化学 热力学 光电子学 物理 工程类 量子力学 化学 色谱法
作者
Xiaoning Ma,Youlong Xu
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:14 (2): 2939-2948 被引量:6
标识
DOI:10.1021/acsami.1c21951
摘要

Garnet-type solid-state electrolyte Li7La3Zr2O12 (LLZO) is expected to realize the next generation of high-energy-density lithium-ion batteries. However, the severe dendrite penetration at the pores and grain boundaries inside the solid electrolyte hinders the practical application of LLZO. Here, it is reported that the desirable quality and dense garnet Li6.8Al0.2La3Zr2O11.80F0.20 can be obtained by fluoride anion doping, which can effectively facilitate grain nucleation and refine the grain; thereby, the ionic conductivity increased to 7.45 × 10-4 at 30 °C and the relative density reached to 95.4%. At the same time, we introduced a transition layer to build the Li6.8Al0.2La3Zr2O11.80F0.20-t electrolyte in order to supply a stable contact; as a result, the interface resistance of Li|Li6.8Al0.2La3Zr2O11.80F0.20-t decreases to 12.8 Ω cm2. The Li|Li6.8Al0.2La3Zr2O11.80F0.20-t|Li symmetric cell achieved a critical current density of 1.0 mA cm-2 at 25 °C, which could run stably for 1000 h without a short circuit at 0.3 mA cm-2 and 25 °C. Moreover, the Li|LiFePO4 battery exhibited a high Coulombic efficiency (>99.5%), an excellent rate capability, and a great capacity retention (123.7 mA h g-1, ≈80%) over 500 cycles at 0.3C and 25 °C. The Li|LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 cell operated well at 0.2C and 25 °C and delivered a high initial discharge capacity of 151.4 mA h g-1 with a good capacity retention (70%) after 195 cycles. This work demonstrates that the anion doping in LLZO is an effective method to prepare a dense garnet ceramic for the high-performance lithium batteries.
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