Phosphate ester functionalized fluorene-benzothiadiazole alternating copolymer/hydroxylated g-C3N4 heterojunctions for efficient hydrogen evolution under visible-light irradiation

光化学 材料科学 光催化 异质结 聚合 共聚物 氢键 可见光谱 电子转移 聚合物 轨道能级差 高分子化学 化学 催化作用 分子 有机化学 光电子学 复合材料
作者
Xulong Pang,Yong Li,Xiaofu Wu,Bingmiao Zhang,Ming Hao,Yan Zhu,Yi Zhang,Chuanjiang Qin,Hongmei Zhan,Chuanli Qin
出处
期刊:Journal of Colloid and Interface Science [Elsevier BV]
卷期号:652: 1405-1416 被引量:5
标识
DOI:10.1016/j.jcis.2023.08.153
摘要

It is highly desirable to explore functionalized polymer semiconductor/g-C3N4 heterojunction photocatalysts with the tight interfacial connection for promoting the photogenerated electron-hole pair separation, improving the hydrophilicity, extending the visible light response and achieving the efficient visible light-driven H2 evolution. Herein, we synthesized novel poly[9,9-bis(3-ethyl phosphate propyl)fluorene-alt-benzothiadiazole] (PPFBT) with a phosphate ester on every repeating unit by the Suzuki polymerization and then fabricated PPFBT/hydroxylated g-C3N4 (PPFBT/CN-OH) heterojunctions via a surface hydroxyl-induced assembly process. The ratio-optimized 5PPFBT/CN-OH shows the hydrogen evolution activity of 2662.4 μmol·g-1·h-1, an 11.1-time enhancement compared to CN-OH. The improved photocatalytic activity is mainly attributed to the enhanced electron-hole pair separation due to the tight interfacial connection by hydrogen bond (P=O…H-O) and N…S interactions between PPFBT and CN-OH. It is verified that abundant phosphate ester groups of PPFBT improve the hydrophilicity and form coordination bonds with platinum (P=O:Pt) as a cocatalyst to facilitate water splitting for H2 evolution. It is also confirmed that the enhanced electron-hole pair separation is mainly dependent on the excited high-energy level electron transfer from CN-OH to PPFBT. This work provides a rational molecular design strategy for constructing efficient functionalized polymer semiconductor/g-C3N4 heterojunctions for sunlight-driven H2 evolution.
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