Boosting CO2 Photoreduction via Regulating Charge Transfer Ability in a One‐Dimensional Covalent Organic Framework

共价键 亚胺 光化学 共价有机骨架 化学 光催化 化学物理 材料科学 有机化学 催化作用
作者
Lei Zou,Ziao Chen,Duan‐Hui Si,Shuailong Yang,Wenqiang Gao,Kai Wang,Yuan‐Biao Huang,Rong Cao
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (46) 被引量:59
标识
DOI:10.1002/anie.202309820
摘要

Two-dimensional (2D) imine-based covalent organic frameworks (COFs) hold potential for photocatalytic CO2 reduction. However, high energy barrier of imine linkage impede the in-plane photoelectron transfer process, resulting in inadequate efficiency of CO2 photoreduction. Herein, we present a dimensionality induced local electronic modulation strategy through the construction of one-dimensional (1D) pyrene-based covalent organic frameworks (PyTTA-COF). The dual-chain-like edge architectures of 1D PyTTA-COF enable the stabilization of aromatic backbones, thus reducing energy loss during exciton dissociation and thermal relaxation, which provides energetic photoelectron to traverse the energy barrier of imine linkages. As a result, the 1D PyTTA-COF exhibits significantly enhanced CO2 photoreduction activity under visible-light irradiation when coordinated with metal cobalt ion, yielding a remarkable CO evolution of 1003 μmol g-1 over an 8-hour period, which surpasses that of the corresponding 2D counterpart by a factor of 59. These findings present a valuable approach to address in-plane charge transfer limitations in imine-based COFs.
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