Highly dispersed atomic-level Ni active sites confined in defects for efficient electrocatalytic reduction of carbon dioxide

二氧化碳 材料科学 还原(数学) 二氧化碳电化学还原 碳纤维 化学工程 纳米技术 化学 催化作用 复合材料 有机化学 一氧化碳 几何学 数学 工程类 复合数
作者
Wenjun Zhang,Zhao Chen,Yang Yang,Ruotong Chen,Yue Wu,Jiaqi Dai,Yuxing Zhang,Huajie Liu,Mingyang Liu
出处
期刊:Journal of Energy Chemistry [Elsevier BV]
卷期号:99: 1-10 被引量:3
标识
DOI:10.1016/j.jechem.2024.07.018
摘要

Electrocatalytic CO2 reduction reaction (eCO2RR) presents a promising approach for harnessing renewable energy and converting greenhouse gas (CO2) into high value-added CO products. N-doped single atom (SA) and atomic-level metal nanocluster (MN) tandem catalysts with rich defects for eCO2RR are reported, which achieved a maximum CO Faraday efficiency (FECO) of 97.7% (−0.7 V vs. RHE) in the H-type cell and maintained over 95% FECO at potentials from −0.18 to −0.73 V vs. RHE in the flow cell. Furthermore, the catalyst in the flow cell demonstrated a remarkably low onset potential of −0.14 V vs. RHE and the current density was approximately three times that of the H-type cell. Interestingly, XPS analysis indicates that carbon substrates containing defects have more pyridine-N content. DFT calculations and in-situ attenuated total reflection Fourier transform infrared support this finding by showing that the Ni-(N-C2)3 active sites with defect favors preferentially convert CO2-to-CO.
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