Acetamide‐ or Formamide‐Assisted In Situ Approach to Carbon‐Rich or Nitrogen‐Deficient Graphitic Carbon Nitride for Notably Enhanced Visible‐Light Photocatalytic Redox Performance

甲酰胺 石墨氮化碳 光催化 乙酰胺 材料科学 氧化还原 可见光谱 碳纤维 氮化碳 石墨烯 光化学 化学 纳米技术 有机化学 催化作用 光电子学 复合数 冶金 复合材料
作者
Xueyan Zhang,Guang Yang,Jiaqi Meng,Lang Qin,Miao Ren,Yue Pan,Yuxin Yang,Yihang Guo
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:19 (24) 被引量:7
标识
DOI:10.1002/smll.202208012
摘要

Acetamide- or formamide-assisted in situ strategy is designed to synthesize carbon atom self-doped g-C3 N4 (AHCNx ) or nitrogen vacancy-modified g-C3 N4 (FHCNx ). Different from the direct copolymerization route that suffers from the problem of mismatched physical properties of acetamide (or formamide) with urea, the synthesis of AHCNx (or FHCNx ) starts from a crucial preorganization step of acetamide (or formamide) with urea via freeze drying-hydrothermal treatment so that the chemical structures as well as C-doping level in AHCNx and N-vacancy concentration in FHCNx can be precisely regulated. By using various structural characterization methods, well-defined AHCNx and FHCNx structures are proposed. At the optimal C-doping level in AHCNx or N-vacancy concentration in FHCNx , both AHCNx and FHCNx exhibit remarkably improved visible-light photocatalytic performance in oxidation of emerging organic pollutants (acetaminophen and methylparaben) and reduction of proton to H2 in comparison of unmodified g-C3 N4 . Combination of the experimental results with theoretical calculations, it is confirmed that AHCNx and FHCNx show different charge separation and transfer mechanisms, while the enhanced visible-light harvesting capacity and the localized charge distributions on HOMO and LUMO are responsible for this excellent photocatalytic redox performance of AHCNx and FHCNx .
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