New Insight on the Role of Electrolyte Additives in Rechargeable Lithium Ion Batteries

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作者
Jun Ming,Zhen Cao,Yingqiang Wu,Wandi Wahyudi,Wenxi Wang,Xianrong Guo,Luigi Cavallo,Jang‐Yeon Hwang,Atif Shamim,Lain‐Jong Li,Yang‐Kook Sun,Husam N. Alshareef
出处
期刊:ACS energy letters [American Chemical Society]
卷期号:4 (11): 2613-2622 被引量:207
标识
DOI:10.1021/acsenergylett.9b01441
摘要

Solid electrolyte interphase (SEI)-forming agents such as vinylene carbonate, sulfone, and cyclic sulfate are commonly believed to be film-forming additives in lithium-ion batteries that help to enhance graphite anode stability. However, we find that the film-forming effect and the resultant SEI may not be the only reasons for the enhanced graphite stability. This is because the as-formed SEI cannot inhibit Li+–solvent co-intercalation once the additive is removed from the electrolyte. Instead, we show that the Li+ solvation structure, which is modified by these additives, plays a critical role in achieving reversible Li+ (de)intercalation within graphite. This discovery is confirmed in both carbonate and ether-based electrolytes. We show that the problem of graphite exfoliation caused by Li+–solvent co-intercalation can be mitigated by adding ethene sulfate to tune the Li+ coordination structure. This work brings new insight into the role of additives in electrolytes, expanding the prevailing thinking over the past 2 decades. In addition, this finding can guide the design of more versatile electrolytes for advanced rechargeable metal-ion batteries.
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