Precise Regulation of Enzyme–Nanozyme Cascade Reaction Kinetics by Magnetic Actuation toward Efficient Tumor Therapy

葡萄糖氧化酶 动力学 级联 级联反应 材料科学 催化作用 纳米技术 组合化学 生物物理学 化学 生物传感器 生物化学 生物 色谱法 量子力学 物理
作者
Ye Zhang,Yanyun Wang,Qi Zhou,Xiaoyong Chen,Wangbo Jiao,Galong Li,Mingli Peng,Xiaoli Liu,Yuan He,Haiming Fan
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:13 (44): 52395-52405 被引量:43
标识
DOI:10.1021/acsami.1c15717
摘要

Spatiotemporal regulation of multi-enzyme catalysis with stimuli is crucial in nature to meet different metabolic requirements but presents a challenge in artificial cascade systems. Here, we report a strategy for precise and tunable modulation of enzyme-nanozyme cascade reaction kinetics by remote magnetic stimulation. As a proof of concept, glucose oxidase (GOx) was immobilized onto a ferrimagnetic vortex iron oxide nanoring (Fe3O4 NR) functionalized with poly(ethylene glycol) of different molecular weights to construct a series of Fe3O4 NR@GOx with nanometer linking distances. The activities of GOx and the Fe3O4 NR nanozyme in these systems were shown to be differentially stimulated by Fe3O4 NR-mediated local heat in response to an alternating magnetic field (AMF), leading to modulated cascade reaction kinetics in a distance-dependent manner. Compared to the free GOx and Fe3O4 NR mixture, Fe3O4 NR(D2)@GOx with an optimum linking distance of 1 nm exhibits a superior kinetic match between GOx and the Fe3O4 NR nanozyme and over a 400-fold higher cascade activity under AMF exposure. This enables remarkable intracellular reactive oxygen species production and significantly improved tumor inhibition of AMF-stimulated Fe3O4 NR(D2)@GOx in 4T1 tumor-bearing mice. The strategy reported here offers a straightforward new tool for fine-tuning multi-enzyme catalysis at the molecular level using magnetic stimuli and holds great promise for use in a variety of biotechnology and synthetic biology applications.
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