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Boosting CO2Electroreduction over a Cadmium Single‐Atom Catalyst by Tuning of the Axial Coordination Structure

催化作用 法拉第效率 部分 化学 电解 工作(物理) 密度泛函理论 结晶学 Atom(片上系统) 电化学 纳米技术 材料科学 物理化学 立体化学 计算化学 电极 物理 有机化学 热力学 嵌入式系统 电解质 计算机科学
作者
Yahui Wu,Chunjun Chen,Xupeng Yan,Xiaofu Sun,Qinggong Zhu,Pengsong Li,Yiming Li,Shoujie Liu,Jingyuan Ma,Yuying Huang,Buxing Han
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:60 (38): 20803-20810 被引量:122
标识
DOI:10.1002/anie.202105263
摘要

Abstract Guided by first‐principles calculations, it was found that Cd single‐atom catalysts (SACs) have excellent performance in activating CO 2 , and the introduction of axial coordination structure to Cd SACs cannot only further decrease the free energy barrier of CO 2 reduction, but also suppress the hydrogen evolution reaction (HER). Based on the above discovery, we designed and synthesized a novel Cd SAC that comprises an optimized CdN 4 S 1 moiety incorporated in a carbon matrix. It was shown that the catalyst exhibited outstanding performance in CO 2 electroreduction to CO. The faradaic efficiency (FE) of CO could reach up to 99.7 % with a current density of 182.2 mA cm −2 in a H‐type electrolysis cell, and the turnover frequency (TOF) value could achieve 73000 h −1 , which was much higher than that reported to date. This work shows a successful example of how to design highly efficient catalysts guided by theoretical calculations.
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