Innocent buffers reveal the intrinsic pH- and coverage-dependent kinetics of the hydrogen evolution reaction on noble metals

贵金属 动力学 材料科学 化学 催化作用 化学工程 无机化学 物理 工程类 有机化学 量子力学
作者
Onyu Jung,Megan N. Jackson,Ryan P. Bisbey,Nicole Kogan,Yogesh Surendranath
出处
期刊:Joule [Elsevier BV]
卷期号:6 (2): 476-493 被引量:37
标识
DOI:10.1016/j.joule.2022.01.007
摘要

Summary

The hydrogen evolution reaction (HER) is a critical transformation for a renewable energy economy and an ideal testbed for refining mechanistic models of interfacial electrocatalysis. The HER is less efficient in alkaline than in acidic electrolytes; however, the mechanistic origin of this is widely debated. Activation-controlled kinetics at intermediate pH are non-existent due to pH swings or buffer convolution, impeding mechanistic analysis. We identify formate and borate as buffers that minimally perturb the HER kinetics on Au and Pt and report activation-controlled kinetic data between pH 1 and 12. We find that the reaction order in H3O+ is fractional across the pH range as a result of intermediate metal–H coverage and propose that efficiency loss arises from slow proton-coupled electron transfer (PCET) of H2O versus H3O+. These studies highlight the role of surface coverage in electrocatalytic kinetics and motivate strategies to promote efficient PCET in alkaline media.
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