Atomically Dispersed Dual‐Metal Site Catalysts for Enhanced CO2 Reduction: Mechanistic Insight into Active Site Structures

催化作用 活动站点 选择性 金属 电化学 化学 吸附 无机化学 材料科学 物理化学 电极 有机化学
作者
Yi Li,Weitao Shan,Michael J. Zachman,Maoyu Wang,Sooyeon Hwang,Hassina Tabassum,Juan Yang,Xiaoxuan Yang,S. Karakalos,Zhenxing Feng,Guofeng Wang,Gang Wu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (28) 被引量:133
标识
DOI:10.1002/anie.202205632
摘要

Carbon-supported nitrogen-coordinated single-metal site catalysts (i.e., M-N-C, M: Fe, Co, or Ni) are active for the electrochemical CO2 reduction reaction (CO2 RR) to CO. Further improving their intrinsic activity and selectivity by tuning their N-M bond structures and coordination is limited. Herein, we expand the coordination environments of M-N-C catalysts by designing dual-metal active sites. The Ni-Fe catalyst exhibited the most efficient CO2RR activity and promising stability compared to other combinations. Advanced structural characterization and theoretical prediction suggest that the most active N-coordinated dual-metal site configurations are 2N-bridged (Fe-Ni)N6 , in which FeN4 and NiN4 moieties are shared with two N atoms. Two metals (i.e., Fe and Ni) in the dual-metal site likely generate a synergy to enable more optimal *COOH adsorption and *CO desorption than single-metal sites (FeN4 or NiN4 ) with improved intrinsic catalytic activity and selectivity.
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