Fe/Fe3C Boosts H2O2 Utilization for Methane Conversion Overwhelming O2 Generation

均分解 催化作用 选择性 激进的 甲烷 甲酸 键裂 化学 氧合物 无机化学 光化学 有机化学
作者
Yicheng Xing,Zheng Yao,Wenyuan Li,Wenting Wu,Xiaoqing Lü,Jun Tian,Zhongtao Li,Han Hu,Mingbo Wu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:133 (16): 8971-8977 被引量:27
标识
DOI:10.1002/ange.202016888
摘要

Abstract H 2 O 2 as a well‐known efficient oxidant is widely used in the chemical industry mainly because of its homolytic cleavage into . OH (stronger oxidant), but this reaction always competes with O 2 generation resulting in H 2 O 2 waste. Here, we fabricate heterogeneous Fenton‐type Fe‐based catalysts containing Fe‐N x sites and Fe/Fe 3 C nanoparticles as a model to study this competition. Fe‐N x in the low spin state provides the active site for . OH generation. Fe/Fe 3 C, in particular Fe 3 C, promotes Fe‐N x sites for the homolytic cleavages of H 2 O 2 into . OH, but Fe/Fe 3 C nanoparticles (Fe 0 as the main component) with more electrons are prone to the undesired O 2 generation. With a catalyst benefiting from finely tuned active sites, 18 % conversion rate for the selective oxidation of methane was achieved with about 96 % selectivity for liquid oxygenates (formic acid selectivity over 90 %). Importantly, O 2 generation was suppressed 68 %. This work provides guidance for the efficient utilization of H 2 O 2 in the chemical industry.
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