Nanoscale Self‐Wetting Driven Monatomization of Ag Nanoparticle for Excellent Photocatalytic Hydrogen Evolution

润湿 材料科学 光催化 纳米尺度 纳米颗粒 分子动力学 色散(光学) 化学物理 石墨烯 化学工程 纳米技术 氢原子 催化作用 计算化学 复合材料 化学 有机化学 工程类 物理 光学 烷基
作者
Bo Yan,Yan He,Guowei Yang
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:18 (14) 被引量:17
标识
DOI:10.1002/smll.202107840
摘要

Metal nanoparticles (NPs) with <10 nm have demonstrated many novel applications including surprisingly low melting point, astonishing liquid-like pseudoelasticity, and outstanding hydrogen evolution performance. Here, a nanoscale self-wetting driven monatomization of Ag NPs with <5 nm on carbon nitride (CN) to fabricate Ag single-atom catalyst (Ag1 /CN SAC) is demonstrated, and a thermodynamic approach to elucidate Ag NPs decomposing into single atoms is established. Dynamic dispersion process of Ag NPs into atoms on CN is recorded using in situ AC-HADDF-TEM techniques. Density functional theory calculations and molecular dynamics simulations suggest that the spontaneous dispersion origins from the nanoscale self-wetting effect in thermodynamics. In atomic scale, the driving force of self-wetting derived from the balance between cohesive energy of Ag NPs and excess energy of Ag atoms in CN vacations. The fabricated Ag1 /CN SAC proved a higher efficiency for photocatalytic hydrogen evolution activity (3690 μmmol g-1 h-1 ) than Pt nanoparticles on CN (3192 μmmol g-1 h-1 ). This spontaneous monatomization resulting from the interaction between metal NPs and substrate provides a simple method to prepare SACs with a high active photocatalytic hydrogen evolution.
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