Tailoring High-Performance Ternary Transition Metal-Based NASICON-Na(9–2x–3y–4z)MnxVyZrz(PO4)3 Cathodes via Combinatorial Chemical Substitutions

阴极 三元运算 电化学 过渡金属 快离子导体 材料科学 离子 结晶学 物理化学 化学 电解质 电极 计算机科学 有机化学 生物化学 程序设计语言 催化作用
作者
Biplab Patra,Keshav Kumar,Subham Ghosh,Madhulika Mazumder,Swapan K. Pati,Premkumar Senguttuvan
出处
期刊:Chemistry of Materials [American Chemical Society]
卷期号:36 (7): 3107-3119 被引量:1
标识
DOI:10.1021/acs.chemmater.3c02345
摘要

Sodium superionic conductor (NASICON)-type cathodes are considered promising candidates for long-cycle-life and high-power Na-ion batteries due to their excellent structural stability and Na-ion mobility. While their electrochemical performances have been improved by carbon-coating, particle nanosizing, and chemical tuning strategies, the fundamental understanding of the impact of chemical substitutions is still elusive, which hinders their further development. Herein, we explore a series of micron-sized NASICON-Na(9–2x–3y–4z)MnxVyZrz(PO4)3 [0 ≤ (x, y, z) ≤ 1 and (x + y + z) = 2] cathodes tailored through combinatorial chemical substitutions. Our combined structural and density functional theory studies reveal the complex evolution of (local) crystal and electronic structures, which affects electronic and Na-ion conductivities. Consequently, the Na/V-rich cathodes deliver higher capacities, cycling stabilities, and rate performances compared to those of Na/Mn-rich compositions. More specifically, the micron-sized Na3.5Mn0.75VZr0.25(PO4)3 cathode displays excellent capacity retention and rate capabilities (91.6% retention after 200 cycles and 65 mAh g–1 at 5C). This study highlights the importance of tuning the transition metal substitutions to attain high-performance NASICON cathodes.
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