Interfacial Br N bond enables charge shuttle in coulomb blockade Cs3Bi2Br9 perovskite nanocrystals via g-C3N4 heterogenization for selective toluene oxidation

共价键 化学 异质结 选择性 光催化 催化作用 甲苯 钙钛矿(结构) 共价有机骨架 光化学 化学工程 分子 化学物理 有机化学 材料科学 光电子学 工程类
作者
Ben Lei,Jianping Sheng,Fengyi Zhong,Chenyu Du,Ye He,Jieyuan Li,Fan Dong
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:429: 115270-115270 被引量:12
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2023.115270
摘要

Heterojunction catalysts exhibit great potential in photocatalysis owing to their superior charge separation efficiency. However, precise regulation of interfacial electronic structures and their impact on photocatalytic reactions remains challenging. Here, we present an effective strategy involving accurate control of carrier dynamics through the rational design of interfacial covalent bonds. This strategy achieves high selectivity and productivity in toluene photo-oxidation, with a remarkable C6H5-CHO selectivity of 98.1 % and a conversion ratio of 55.2 %. Our findings reveal that the dot-on-plate Cs3Bi2Br9@g-C3N4 heterojunction, featuring an interfacial Br-N covalent bond and an internal electric field, promotes efficient charge transfer. Moreover, utilizing quasi-in situ EPR, in-situ ATR-FTIR spectra, and DFT calculations, we demonstrate that the interfacial Br-N covalent bond efficiently adsorbs/activates molecules, significantly accelerating the overall reaction and enhancing selectivity. This work underscores the importance of electronic structures based on covalent bond-bridged heterojunctions, offering insights for designing high-performance photocatalysts in organic synthesis.
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