Regulating Lewis acidity and local electron density of iron-based metal organic frameworks via cerium doping for efficient photo-Fenton process

电负性 配体(生物化学) 化学 电子转移 兴奋剂 金属 离解(化学) 电子 介孔材料 电子密度 无机化学 光化学 材料科学 催化作用 物理化学 有机化学 光电子学 物理 受体 量子力学 生物化学
作者
Mi Wu,Qiangshun Wu,Yuankun Yang,Zuming He,Hanpei Yang
出处
期刊:Journal of Colloid and Interface Science [Elsevier BV]
卷期号:630: 866-877 被引量:12
标识
DOI:10.1016/j.jcis.2022.10.122
摘要

The photo-Fenton performance of Fe-based metal organic frameworks (Fe-MOFs) largely depends on the amount and the local electron density of metal coordinately unsaturated sites (M CUSs). However, a majority of Fe active sites are fully bound by organic ligands leading to decreased Fe CUSs. Additionally, the symmetrical electronic distribution of iron-oxo (Fe-O) clusters and the fast electron-hole recombination are unbeneficial for the directional electron transfer and the following electron accumulation on Fe CUSs. Herein, the structure of Fe-O clusters onto the framework of MIL-88B was controllably regulated via change of Ce doping amount, among which Fe0.8Ce0.2-MIL-88B exhibited highest removal efficiency of tetracycline (TC). That was mainly ascribed to the following two points: for one, the induced ligand missing defects ameliorated the pore structures and generated more M CUSs; for another, the lower electronegativity of Ce than Fe and the role of ligand missing defects as electron trap state collectively increased the local electron density at Fe CUSs. As a result, the increased M CUSs provided more active sites for H2O2 coordination and the highly concentrated electrons density at Fe CUSs afforded the substantial electron donation towards robust H2O2 dissociation into ∙OH. Furthermore, the increased mesoporous size favored highly-efficient utilization of ∙OH. This work provides a facile strategy to improve photo-Fenton performance of Fe-MOFs.
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