Metal–Ligand Redox in Layered Oxide Cathodes for Li-ion Batteries

氧化还原 氧化物 金属 阴极 离子 无机化学 配体(生物化学) 化学 材料科学 冶金 物理化学 有机化学 生物化学 受体
作者
Matthew J. W. Ogley,Ashok S. Menon,Gaurav Pandey,Galo J. Páez Fajardo,Beth J. Johnston,Innes McClelland,Veronika Majherova,Steven Huband,Debashis Tripathy,Israel Temprano,Stefano Agrestini,Verónica Celorrio,Gabriel E. Pérez,Samuel G. Booth,Clare P. Grey,Serena A. Corr,Louis F. J. Piper
标识
DOI:10.26434/chemrxiv-2024-w906n
摘要

Understanding charge compensation in Li-ion battery cathodes is crucial for improving specific capacity and cycle life. This study clarifies some of the ambiguities and inaccuracies of the commonly used ionic-bonding model that requires separate transition metal (TM) and oxygen redox regimes, using an archetypal layered oxide cathode, LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2. Contrary to the prevalent TM-centric ionic model, this research reveals that charge compensation upon Li removal occurs without formal Ni oxidation. Instead, oxygen dominates the redox process, facilitated by strong TM–O hybridisation, forming bulk stable 3d8L and 3d8L2 electronic states, where L is a ligand hole. This model supports the observation of O K-edge resonant inelastic X-ray scattering features, often attributed to bulk O–O dimers, irrespective of the state of delithiation. Furthermore, there is no evidence of any crystallographic TM migration or void formation. Above 4.34 V vs. Li+/Li, the cathode loses surface O, forming a resistive surface rock salt layer that eventually causes capacity fade. This highlights the importance of cathode engineering when attempting to achieve higher energy densities with layered oxide cathodes where O dominates the charge compensation process.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
1秒前
1秒前
PHILIP841018发布了新的文献求助10
2秒前
泰裤辣完成签到,获得积分10
3秒前
3秒前
早点毕业发布了新的文献求助10
4秒前
桐桐应助内向宛凝采纳,获得10
4秒前
5秒前
6秒前
老婆婆应助科研通管家采纳,获得10
7秒前
7秒前
科研通AI2S应助科研通管家采纳,获得10
7秒前
CipherSage应助科研通管家采纳,获得10
7秒前
7秒前
syuuuuu应助科研通管家采纳,获得10
7秒前
打打应助科研通管家采纳,获得10
7秒前
7秒前
淡然发卡完成签到 ,获得积分10
7秒前
8秒前
9秒前
高贵季节发布了新的文献求助10
10秒前
zhangbh1990完成签到 ,获得积分10
11秒前
淡然发卡关注了科研通微信公众号
12秒前
之星君发布了新的文献求助10
13秒前
大个应助Soleil采纳,获得10
13秒前
安卉发布了新的文献求助10
14秒前
14秒前
18秒前
1226完成签到,获得积分20
19秒前
万能图书馆应助木子李采纳,获得10
19秒前
20秒前
PHILIP841018发布了新的文献求助10
21秒前
情怀应助Qiu采纳,获得10
22秒前
梦鱼完成签到,获得积分10
23秒前
tianzhanggong完成签到,获得积分20
24秒前
24秒前
25秒前
halsuen发布了新的文献求助10
25秒前
刘金玲完成签到,获得积分10
26秒前
27秒前
高分求助中
The Young builders of New china : the visit of the delegation of the WFDY to the Chinese People's Republic 1000
юрские динозавры восточного забайкалья 800
English Wealden Fossils 700
Chen Hansheng: China’s Last Romantic Revolutionary 500
宽禁带半导体紫外光电探测器 388
COSMETIC DERMATOLOGY & SKINCARE PRACTICE 388
Case Research: The Case Writing Process 300
热门求助领域 (近24小时)
化学 医学 生物 材料科学 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 基因 遗传学 催化作用 物理化学 免疫学 量子力学 细胞生物学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3142138
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2793085
关于积分的说明 7805514
捐赠科研通 2449427
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1303274
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 626807
版权声明 601291