Garnet-Based Solid-State Li Batteries with High-Surface-Area Porous LLZO Membranes

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作者
Huanyu Zhang,Faruk Okur,Bharat Pant,Matthias Klimpel,Sofiia Butenko,Dogan Tarik Karabay,Annapaola Parrilli,A. Neels,Ye Cao,Kostiantyn V. Kravchyk,Maksym V. Kovalenko
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:16 (10): 12353-12362 被引量:17
标识
DOI:10.1021/acsami.3c14422
摘要

Rechargeable garnet-based solid-state Li batteries hold immense promise as nonflammable, nontoxic, and high energy density energy storage systems, employing Li7La3Zr2O12 (LLZO) with a garnet-type structure as the solid-state electrolyte. Despite substantial progress in this field, the advancement and eventual commercialization of garnet-based solid-state Li batteries are impeded by void formation at the LLZO/Li interface at practical current densities and areal capacities beyond 1 mA cm-2 and 1 mAh cm-2, respectively, resulting in limited cycling stability and the emergence of Li dendrites. Additionally, developing a fabrication approach for thin LLZO electrolytes to achieve high energy density remains paramount. To address these critical challenges, herein, we present a facile methodology for fabricating self-standing, 50 μm thick, porous LLZO membranes with a small pore size of ca. 2.3 μm and an average porosity of 51%, resulting in a specific surface area of 1.3 μm-1, the highest reported to date. The use of such LLZO membranes significantly increases the Li/LLZO contact area, effectively mitigating void formation. This methodology combines two key elements: (i) the use of small pore formers of ca. 1.5 μm and (ii) the use of ultrafast sintering, which circumvents ceramics overdensification using rapid heating/cooling rates of ca. 50 °C per second. The fabricated porous LLZO membranes demonstrate exceptional cycling stability in a symmetrical Li/LLZO/Li cell configuration, exceeding 600 h of continuous operation at a current density of 0.1 mA cm-2.
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