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Comproportionation of CO2 and Cellulose to Formate Using a Floating Semiconductor‐Enzyme Photoreforming Catalyst

格式化 甲酸脱氢酶 纤维素 二氧化钛 光催化 催化作用 解聚 化学 水溶液 氧化还原 化学工程 材料科学 有机化学 无机化学 高分子化学 工程类 冶金
作者
Erwin Lam,Melanie Miller,Stuart Linley,Rita R. Manuel,Inês A. C. Pereira,Erwin Reisner
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (20) 被引量:20
标识
DOI:10.1002/anie.202215894
摘要

Abstract Formate production via both CO 2 reduction and cellulose oxidation in a solar‐driven process is achieved by a semi‐artificial biohybrid photocatalyst consisting of immobilized formate dehydrogenase on titanium dioxide (TiO 2 | FDH ) producing up to 1.16±0.04 mmol formate g −1 in 24 hours at 30 °C and 101 kPa under anaerobic conditions. Isotopic labeling experiments with 13 C‐labeled substrates support the mechanism of stoichiometric formate formation through both redox half‐reactions. TiO 2 | FDH was further immobilized on hollow glass microspheres to perform more practical floating photoreforming allowing vertical solar light illumination with optimal light exposure of the photocatalyst to real sunlight. Enzymatic cellulose depolymerization coupled to the floating photoreforming catalyst generates 0.36±0.04 mmol formate per m 2 irradiation area after 24 hours. This work demonstrates the synergistic solar‐driven valorization of solid and gaseous waste streams using a biohybrid photoreforming catalyst in aqueous solution and will thus provide inspiration for the development of future semi‐artificial waste‐to‐chemical conversion strategies.
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