Cooperative catalysis of Co single atoms and nanoparticles enables selective CAr−OCH3 cleavage for sustainable production of lignin-based cyclohexanols

环己醇 木质素 键裂 愈创木酚 催化作用 分子内力 纳米颗粒 选择性 化学 氢键 化学工程 劈理(地质) 材料科学 光化学 有机化学 分子 工程类 复合材料 断裂(地质)
作者
Sheng Wang,Peng Zhou,Ximing Yan,Hu Li,Hongguo Wu,Zehui Zhang
出处
期刊:Journal of Energy Chemistry [Elsevier BV]
卷期号:79: 535-549 被引量:31
标识
DOI:10.1016/j.jechem.2022.12.020
摘要

In this work, a dual-size MOF-derived Co catalyst (0.2Co1-NPs@NC) composed of single atoms (Co1) and highly dispersed nanoparticles (Co NPs) was prepared by in-situ Zn evaporation for the high-performance conversion of lignin-derived o-methoxyphenols (lignin oil) to cyclohexanols (up to 97% yield) via cascade demethoxylation and dearomatization. Theoretical calculations elaborated that the dual-size Co catalyst exhibited a cooperative effect in the selective demethoxylation process, in which the Co NPs could initially dissociate hydrogen at lower energies while Co1 remarkably facilitated the cleavage of the CAr − OCH3 bond. Moreover, the intramolecular hydrogen bonds formed in the o-methoxy-containing phenols were found to result in a decrease in the bond energy of the CAr − OCH3 bond, which was more prone to be activated by the dual-size Co sites. Notably, the pre-hydrogenated intermediate (e.g., 2-methoxycyclohexanol from guaiacol) is difficult to undergo demethoxylation, indicating that the selective CAr − OCH3 bond cleavage is a prerequisite for the synthesis of cyclohexanols. The 0.2Co1-NPs@NC catalyst was highly recyclable with a neglect decline in activity during five consecutive cycles. This cooperative catalytic strategy based on the metal size effect opens new avenues for biomass upgrading via enhanced C O bond cleavage of high selectivity.
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