Unified mechanistic understanding of CO2 reduction to CO on transition metal and single atom catalysts

催化作用 电子转移 限制 过渡金属 吸附 电化学 Atom(片上系统) 金属 化学物理 化学 材料科学 无机化学 光化学 物理化学 有机化学 机械工程 计算机科学 工程类 嵌入式系统 电极
作者
Sudarshan Vijay,Wen Ju,Sven Brückner,Sze‐Chun Tsang,Peter Strasser,Karen Chan
出处
期刊:Nature Catalysis [Nature Portfolio]
卷期号:4 (12): 1024-1031 被引量:274
标识
DOI:10.1038/s41929-021-00705-y
摘要

CO is the simplest product from CO2 electroreduction (CO2R), but the identity and nature of its rate-limiting step remain controversial. Here we investigate the activity of transition metals (TMs), metal–nitrogen-doped carbon catalysts (MNCs) and a supported phthalocyanine, and present a unified mechanistic picture of the CO2R to CO for these catalysts. Applying the Newns–Andersen model, we find that on MNCs, like TMs, electron transfer to CO2 is facile. We find CO2* adsorption to generally be limiting on TMs, whereas MNCs can be limited by either CO2* adsorption or by the proton–electron transfer reaction to form COOH*. We evaluate these computed mechanisms against pH-dependent experimental activity measurements on the CO2R to CO activity. We present a unified activity volcano that includes the decisive CO2* and COOH* binding strengths. We show that the increased activity of MNC catalysts is due to the stabilization of larger adsorbate dipoles, which results from their discrete and narrow d states.
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