Exploiting oxidative coupling of methane performed over La2(Ce1−xMgx)2O7−δ catalysts with disordered defective cubic fluorite structure

材料科学 无机化学 兴奋剂 氧气 化学工程
作者
Davi D. Petrolini,Francielle F. C. Marcos,Alessandra Fonseca Lucrédio,Valmor Roberto Mastelaro,José Mansur Assaf,Elisabete Moreira Assaf
出处
期刊:Catalysis Science & Technology [Royal Society of Chemistry]
卷期号:11 (13): 4471-4481 被引量:5
标识
DOI:10.1039/d1cy00187f
摘要

The oxidative coupling of methane reaction to produce C2 compounds was studied using La2(Ce1−xMgx)2O7−δ catalysts with disordered defective cubic fluorite structures, varying the Mg content (0.0 ≤ x ≤ 1.0), CH4/O2 ratio, temperature, and WHSV. The partial substitution of Ce by Mg in the structure modified the morphology, adjusted the reducibility, stabilized the Ce3+ species, and provided different concentrations of basic sites, which allowed a 42% increase in the yield of C2, with ethylene as the major product. The catalyst with 0.4 Mg content in the structure provided C2 selectivity of 52%, with CH4 conversion of 28%, even under conditions richer in O2. The highest selectivity to C2 (75%), with the highest selectivity to ethylene (39.1%), was achieved using a CH4 : O2 ratio of 8 : 1. In addition, it was possible to operate at milder temperatures (650 °C), with satisfactory CH4 conversion (22%) and C2 selectivity (54%). By decreasing the space velocity, the CH4 conversion and C2 selectivity decreased with an ethylene/ethane ratio of 3. The inhibitory effects of H2O and CO2 were observed at lower space velocity.
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