Boosting Catalytic Hydrogen Transfer Cascade Reactions via Tandem Catalyst Design by Coupling Co Single Atoms with Adjacent Co Clusters

催化作用 串联 级联 化学 联轴节(管道) 级联反应 光化学 材料科学 有机化学 色谱法 冶金 复合材料
作者
Zhanwei Chen,Shaowei Yang,Jie Yang,Bo Zhang,Hao Jiang,Runze Gao,Tianshuai Wang,Qiuyu Zhang,Hepeng Zhang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:: 18256-18267
标识
DOI:10.1021/acscatal.4c05569
摘要

The catalytic hydrogen transfer (CHT) cascade reaction coupling alcohols with nitro compounds to synthesize imines is highly significant due to its remarkable efficiency and atom economy. However, the complicated multistep reaction process makes single-site catalysts exhibit unsatisfactory catalytic performance for the CHT cascade reaction. Herein, inspired by the findings of DFT calculations that Co nanocluster (CoNC) and Co single atom (CoSA) can act as the optimal active sites for alcohol oxidation and nitro reduction, respectively, one dual-active site catalyst (CoSA-CoNC/CN), containing CoSA and CoNC sites, was synthesized by a two-step vacuum pyrolysis strategy. Benefiting from the relay-like tandem catalysis of CoNC and CoSA, CoSA-CoNC/CN achieved an impressive 93% nitrobenzene conversion and 99% imine selectivity at 160 °C in 4 h, with a record turnover frequency of 20.9 h–1. This work provides insights into the functions of single-atom and nanocluster active sites in the CHT cascade reaction and sheds light on the rational preparation of tandem catalysts.
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