Three‐Electron Uric Acid Oxidation via Interdistance‐Dependent Switching Pathways in Correlated Single‐Atom Catalysts for Boosting Sensing Signals

电化学 催化作用 化学 电子转移 Atom(片上系统) 原子单位 电子 纳米技术 材料科学 化学物理 光化学 物理化学 电极 物理 计算机科学 生物化学 嵌入式系统 量子力学
作者
Bowen Jiang,Heng Zhang,Rui Pan,Min Ji,Lin Zhu,Guoju Zhang,Jing Liu,Huihui Shi,Huang Huang,Shu Wan,Kuibo Yin,Litao Sun
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
标识
DOI:10.1002/anie.202500474
摘要

The overly simplistic geometric and electronic structures of single‐atom catalysts have become a significant bottleneck in the field of single‐atom sensing, impeding both the design of highly efficient electrochemical sensors and the establishment of structure‐activity relationships. To address these challenges, we present a novel strategy to boost the sensing performance of single‐atom catalysts by precisely tuning the single‐atomic interdistance (SAD) in correlated single‐atom catalysts (c‐SACs). A series of Ru‐based c‐SACs (Rud=6.2 Å, Rud=7.0 Å, and Rud=9.3 Å) are synthesized with predetermined SAD values, which are comprehensively characterized by various techniques. Electrochemical studies on uric acid (UA) oxidation reveal that Rud=6.2 Å demonstrates an extraordinary sensitivity of 9.83 μA μM‐1cm‐2, which is superior to most of electrochemistry biosensors reported previously. Kinetic analysis and product examination unveil that the 6.2 Å Ru SAD instigates a distinctive three‐electron oxidation of UA, with an extra electron transfer compared to the conventional two‐electron pathway, which fundamentally enhances its sensitivity. Density functional theory calculations confirm the optimal SAD facilitates dual‐site UA adsorption and accelerated charge transfer dynamics. This investigation provides novel insights into the strategic engineering of high‐performance SAC‐based electrochemical sensors by precisely controlling the atomic‐scale structure of active sites.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
4秒前
5秒前
蓬松小面包完成签到 ,获得积分20
6秒前
bkagyin应助大白采纳,获得10
6秒前
6秒前
量子星尘发布了新的文献求助10
7秒前
收集快乐发布了新的文献求助10
8秒前
bsf123完成签到,获得积分10
8秒前
9秒前
DeepLearning发布了新的文献求助10
11秒前
11秒前
科研通AI2S应助细辛采纳,获得10
11秒前
12秒前
12秒前
俭朴依白完成签到,获得积分10
12秒前
ElbingX完成签到,获得积分10
14秒前
暴躁小龙发布了新的文献求助10
15秒前
文档发布了新的文献求助10
16秒前
16秒前
严溯发布了新的文献求助10
17秒前
17秒前
19秒前
momo发布了新的文献求助10
19秒前
不可思宇完成签到,获得积分10
20秒前
20秒前
浩浩发布了新的文献求助10
21秒前
Philip发布了新的文献求助10
22秒前
23秒前
赘婿应助SherlockHe采纳,获得10
23秒前
橘子的角动量完成签到,获得积分10
24秒前
严溯完成签到,获得积分10
25秒前
26秒前
胡航航发布了新的文献求助20
26秒前
雨的痕迹发布了新的文献求助10
27秒前
AnnieSsy完成签到,获得积分10
27秒前
程程发布了新的文献求助10
28秒前
浩浩完成签到,获得积分10
29秒前
朴素的小霸王完成签到 ,获得积分10
31秒前
RESLR发布了新的文献求助20
33秒前
34秒前
高分求助中
A new approach to the extrapolation of accelerated life test data 1000
ACSM’s Guidelines for Exercise Testing and Prescription, 12th edition 500
‘Unruly’ Children: Historical Fieldnotes and Learning Morality in a Taiwan Village (New Departures in Anthropology) 400
Indomethacinのヒトにおける経皮吸収 400
Phylogenetic study of the order Polydesmida (Myriapoda: Diplopoda) 370
基于可调谐半导体激光吸收光谱技术泄漏气体检测系统的研究 350
Robot-supported joining of reinforcement textiles with one-sided sewing heads 320
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3989297
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3531418
关于积分的说明 11253893
捐赠科研通 3270097
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1804884
邀请新用户注册赠送积分活动 882087
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 809158