Hierarchically porous, N-defect enriched C-nanosheets boost the H2S selective oxidation to elemental sulfur

硫黄 催化作用 烟气脱硫 热解 离解(化学) 化学 化学工程 试剂 多孔性 无机化学 煅烧 材料科学 有机化学 工程类
作者
Shiyan Li,Hongquan Fu,Xingshuai Zhang,Xu Liu,Giulia Tuci,Giuliano Giambastiani,Cuong Pham‐Huu,Yuefeng Liu
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier]
卷期号:343: 123505-123505 被引量:6
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2023.123505
摘要

H2S selective oxidation to elemental sulfur (S8) is a typical reaction where the mass product diffusion (e.g., S8) through the catalytic bed is crucial as well as the reagents accessibility (e.g., H2S, O2) to the active sites. The NaNO3-assisted pyrolysis of polyacrylamide was applied to synthesize defect-enriched N-doped carbon nanosheets with thickness up to c.a. 2 nm, featured by fully accessible and highly interconnected pores, for boosting the H2S selective oxidation process. The PAM-0.3-700 sample has revealed an unprecedented desulfurization activity with sulfur formation rate of 1165 gsulfur kgcat.−1 h−1, other than a remarkable stability (>80 h). Experimental and theoretical studies have unveiled the critical role of edge sites containing unpaired electrons and nitrogen species with respect to the material aptitude towards O2 dissociation and HS- activation. The material in presence of a highly interconnected porous network facilitates the reactants/product diffusion especially for catalysis operated under harsh experimental conditions.
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