Chemo-mechanical failure mechanisms of the silicon anode in solid-state batteries

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作者
Hanyu Huo,Ming Jiang,Yang Bai,Shamail Ahmed,Kerstin Volz,Hannah Hartmann,Anja Henß,Chandra Veer Singh,Dierk Raabe,Jürgen Janek
出处
期刊:Nature Materials [Nature Portfolio]
卷期号:23 (4): 543-551 被引量:83
标识
DOI:10.1038/s41563-023-01792-x
摘要

Abstract Silicon is a promising anode material due to its high theoretical specific capacity, low lithiation potential and low lithium dendrite risk. Yet, the electrochemical performance of silicon anodes in solid-state batteries is still poor (for example, low actual specific capacity and fast capacity decay), hindering practical applications. Here the chemo-mechanical failure mechanisms of composite Si/Li 6 PS 5 Cl and solid-electrolyte-free silicon anodes are revealed by combining structural and chemical characterizations with theoretical simulations. The growth of the solid electrolyte interphase at the Si|Li 6 PS 5 Cl interface causes severe resistance increase in composite anodes, explaining their fast capacity decay. Solid-electrolyte-free silicon anodes show sufficient ionic and electronic conductivities, enabling a high specific capacity. However, microscale void formation during delithiation causes larger mechanical stress at the two-dimensional interfaces of these anodes than in composite anodes. Understanding these chemo-mechanical failure mechanisms of different anode architectures and the role of interphase formation helps to provide guidelines for the design of improved electrode materials.
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