Vacancy Mediated Electrooxidation of 5‐Hydroxymethyl Furfuryl Using Defect Engineered Layered Double Hydroxide Electrocatalysts

电催化剂 材料科学 吸附 氢氧化物 电化学 析氧 无机化学 掺杂剂 羟甲基 化学工程 兴奋剂 物理化学 电极 化学 工程类 光电子学
作者
Muhammad Zubair,Pavel M. Usov,Hiroyoshi Ohtsu,Jodie A. Yuwono,Carter S. Gerke,Gregory D. Foley,Haira G. Hackbarth,Richard F. Webster,Yuwei Yang,William Hadinata Lie,Zhipeng Ma,Lars Thomsen,Masaki Kawano,Nicholas M. Bedford
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
被引量:14
标识
DOI:10.1002/aenm.202400676
摘要

Abstract Electrochemical biomass oxidation coupled with hydrogen evolution offers a promising route to generate value‐added chemicals and clean energy. The complex adsorption behavior of 5‐hydroxymethyl furfural (HMF) and hydroxyl ions (OH − ) on the electrocatalyst surface during HMF electrooxidation reaction (HMFOR) necessitates an in‐depth understanding of active sites available for adsorption. Herein, oxygen vacancy (V O ) defects are introduced in NiFe layered double hydroxide (LDH) using Ce dopants to manipulate electronic structure. Synchrotron‐based HE‐XRD and XAS indicate negligible V O in La‐doped NiFe while Ce doping leads to V O defects due to flexible Ce redox (Ce 3+ ↔ Ce 4+ ). The V O ‐rich Ce‐NiFe exhibits higher Faradic efficiency of ≈90% to produce 2,5‐furan dicarboxylic acid (FDCA), far greater than ≈60% for NiFe V O in Ce‐NiFe act as alternative active sites for OH − adsorption, hence reducing adsorption competition for the same metal sites. DFT calculation results corroborate experimental findings by showcasing that the presence of V O in Ce‐NiFe manipulates the adsorption energies and facilitates the chemical adsorption OH − in V O to improve HMFOR. In situ HE‐XRD derived pair distribution function coupled to RMC simulations confirm OH − trapping in V O and HMF adsorption on metal centers as evident by interlayer distance evolution. Taken together, this work showcases routes for dual‐site electrocatalyst design for improved biomass electrooxidation.
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