CO2 Photoreduction on Metal Oxide Surface Is Driven by Transient Capture of Hot Electrons: Ab Initio Quantum Dynamics Simulation

化学 电子 轨道能级差 从头算 分子物理学 离域电子 原子物理学 化学物理 光化学 分子 量子力学 物理 有机化学
作者
Weibin Chu,Qijing Zheng,Oleg V. Prezhdo,Jin Zhao
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:142 (6): 3214-3221 被引量:77
标识
DOI:10.1021/jacs.9b13280
摘要

The most critical bottleneck in CO2 photoreduction lies in the activation of CO2 to form an anion radical, CO2•-, or other intermediates by the photoexcited electrons, because CO2 has a high-energy lowest unoccupied molecular orbital (LUMO). Taking rutile TiO2(110) as a prototypical surface, we use time-dependent ab initio nonadiabatic molecular dynamics simulations to reveal that the excitation of bending and antisymmetric stretching vibrations of CO2 can sufficiently stabilize the CO2 LUMO below the conduction band minimum, allowing it to trap photoexcited hot electrons and get reduced. Such vibrational excitations occur by formation of a transient CO2•- adsorbed in an oxygen vacancy. CO2 can trap the hot electrons for nearly 100 fs and dissociate to form CO within 30-40 fs after the trapping. We propose that the activation of the CO2 bending and antisymmetric stretching vibrations driven by hot electrons applies to other CO2 reduction photocatalysts and can be realized by different techniques and material design.
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