Low temperature ethanol steam reforming: Selectivity control with lithium doping of Pt/m-ZrO2

化学 催化作用 蒸汽重整 选择性 格式化 甲烷化 脱碳 无机化学 水煤气变换反应 解吸 甲醇 光化学 制氢 物理化学 吸附 有机化学
作者
Zahra Rajabi,Michela Martinelli,Gabriel F. Upton,Caleb D. Watson,Donald C. Cronauer,A. Jeremy Kropf,Gary Jacobs
出处
期刊:Catalysis Today [Elsevier BV]
卷期号:402: 335-349 被引量:12
标识
DOI:10.1016/j.cattod.2022.06.018
摘要

Lithium promoted 2%Pt/m-ZrO2 catalysts previously observed to exhibit higher rates for the low temperature water-gas shift (LTS) were tested for the ethanol steam reforming with the aim of exploring the potential tuning of the selectivity. Characterization of catalysts having optimized Li content (0.5–0.75%Li) for LTS exhibited (a) weakened CH bonding of formate, a proposed intermediate in the LTS mechanism, as shown by a shift in the ν(CH) band to lower wavenumbers, (b) a relatively low extent of blocking of Pt, as measured by the ν(CO) band intensity of Pt-CO, (c) increased basicity as measured by CO2 temperature-programmed desorption with mass spectrometry, but not so high as to strongly inhibit CO2 product removal, and finally (d) no evidence of electron transfer from Li to Pt. Here, the same catalysts were tested for ethanol steam reforming (ESR). Results show that Li could likewise weaken the CC bond of the acetate intermediate, the analog of formate in LTS, and facilitate decarboxylation over decarbonylation altering the selectivity in favor of methanation. This trend was confirmed by fixed bed reaction testing, in-situ infrared spectroscopy experiments of transient ESR, and temperature-programmed ESR using MS. The Li-doped catalysts may be used to pre-reform ethanol prior to feeding to a methane steam reformer to increase the overall H2 selectivity of the process. DRIFTS of steady state ESR revealed that deactivation occurs through losses in the Pt-support interface, thereby hindering the turnover of the acetate intermediate.

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