Highly crystalline vinylene-linked covalent organic frameworks enhanced solid polycarbonate electrolyte for dendrite-free solid lithium metal batteries

材料科学 电解质 离子电导率 电化学窗口 锂(药物) 化学工程 电化学 碳酸乙烯酯 离子键合 枝晶(数学) 共价键 电极 离子 化学 有机化学 物理化学 医学 几何学 数学 工程类 内分泌学
作者
Kaige Zhang,Chaoqun Niu,Chengbing Yu,Li Zhang,Yuxi Xu
出处
期刊:Nano Research [Springer Nature]
卷期号:15 (9): 8083-8090 被引量:23
标识
DOI:10.1007/s12274-022-4480-6
摘要

The development of solid-state electrolytes (SSEs) with high ionic conductivity, outstanding electrochemical window, and promising mechanical strength is a key factor in realizing the commercialization of high energy density solid-state lithium metal batteries (LMBs). Covalent organic frameworks (COFs) are a functional crystalline material with highly customizable molecular networks and one-dimensional channel structures, thus showing great potential applications in SSEs. Herein, we design flexible COF-poly(vinyl ethylene carbonate) (PVEC) (abbreviated as COF-PVEC) composite electrolyte films with excellent ionic conductivity and high mechanical strength, enabling dendrite-free and long-term running solid-state LMBs. Owing to the lithium-philic triazine and carbon-carbon double bonds groups in the COF skeleton, the obtained flexible COF-PVEC shows high ionic conductivity up to 1.11 × 10−4 S·cm−1 at 40 °C, and enlarged electrochemical window up to 4.6 V (vs. Li+/Li) compared with pure PVEC electrolyte. At the same time, the lithium dendrites are efficiently inhibited after discharge-charging cycles, due to the improved Young’s modulus (150 MPa) and ordered channels of COF. Using the various features of COF-PVEC, we assembled a solid-state full battery with LiFePO4 cathode, which showed superior rate capacity (151.8, 146.2, 139.2, 128.1, 113.7, and 100.8 mAh·g−1 at 0.1, 0.2, 0.5, 1, 1.5, and 2 C, respectively) and excellent long-term cycling stability (over 400 cycles at 1 C). We believe that the COF-based composite electrolyte can become one of the most promising high-performance SSEs for solid-state LMBs.
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