Theoretical Insights into the Selective Separation of Am(III)/Eu(III) Using Hydrophilic Triazolyl-Based Ligands

化学 自然键轨道 选择性 镧系元素 密度泛函理论 共价键 分子 锕系元素 水溶液中的金属离子 吡啶 金属 分子轨道 配体(生物化学) 计算化学 无机化学 离子 结晶学 有机化学 生物化学 受体 催化作用
作者
Zi-Rong Ye,Qun‐Yan Wu,Cong‐Zhi Wang,Jian‐Hui Lan,Zhifang Chai,Hongqing Wang,Wei‐Qun Shi
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:61 (16): 6110-6119 被引量:25
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c00232
摘要

Designing ligands with efficient actinide (An(III))/lanthanide (Ln(III)) separation performance is still one of the key issues for the disposal of accumulated radioactive waste and the recovery of minor actinides. Recently, the hydrophilic ligands as promising extractants in the innovative Selective ActiNide Extraction (i-SANEX) process show excellent selectivity for Am(III) over Eu(III), such as hydroxylated-based ligands. In this work, we investigated the selective back-extraction toward Am(III) over Eu(III) with three hydrophilic hydroxylated triazolyl-based ligands (the skeleton of pyridine La, bipyridine Lb, and phenanthroline Lc) using scalar-relativistic density functional theory. The properties of three hydrophilic hydroxylated ligands and the coordination structures, bonding nature, and thermodynamic properties of the Am(III) and Eu(III) complexes with three ligands have been evaluated using multiple theoretical methods. The results of molecular orbitals (MOs), quantum theory of atoms in molecules (QTAIMs), and natural bond orbital (NBO) reveal that Am-N bonds possess more covalent character compared to Eu-N bonds. The thermodynamic results indicate that the complexing ability of Lb and Lc with metal ions is almost the same, which is stronger than that of La. However, La has the best Am(III)/Eu(III) selectivity among three ligands, which is attributed to the largest difference in covalency between Am-Ntrzl and Eu-Ntrzl bonds in MLa(NO3)3. This work provides an in-depth understanding of the preferential selectivity of the hydrophilic hydroxylated ligands with An(III) over Ln(III) and also provides theoretical support for designing potential hydrophilic ligands with excellent separation performance of Am(III)/Eu(III).
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