A theoretical study of electrocatalytic ammonia synthesis on single metal atom/MXene

过电位 催化作用 吉布斯自由能 氨生产 化学 过渡金属 密度泛函理论 无机化学 金属 电化学 物理化学 计算化学 电极 热力学 有机化学 物理
作者
Yijing Gao,Han Zhuo,Yongyong Cao,Xiang Sun,Gui‐Lin Zhuang,Shengwei Deng,Xing Zhong,Zhongzhe Wei,Jianguo Wang
出处
期刊:Chinese Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:40 (2): 152-159 被引量:86
标识
DOI:10.1016/s1872-2067(18)63197-3
摘要

Electrocatalytic ammonia synthesis under mild conditions is an attractive and challenging process in the earth's nitrogen cycle, which requires efficient and stable catalysts to reduce the overpotential. The N2 activation and reduction overpotential of different Ti3C2O2-supported transition metal (TM) (Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Cd, and Au) single-atom catalysts have been analyzed in terms of the Gibbs free energies calculated using the density functional theory (DFT). The end-on N2 adsorption was more energetically favorable, and the negative free energies represented good N2 activation performance, especially in the presence Fe/Ti3C2O2 (−0.75 eV). The overpotentials of Fe/Ti3C2O2, Co/Ti3C2O2, Ru/Ti3C2O2, and Rh/Ti3C2O2 were 0.92, 0.89, 1.16, and 0.84 eV, respectively. The potential required for ammonia synthesis was different for different TMs and ranged from 0.68 to 2.33 eV. Two possible potential-limiting steps may be involved in the process: (i) hydrogenation of N2 to *NNH and (ii) hydrogenation of *NH2 to ammonia. These catalysts can change the reaction pathway and avoid the traditional N–N bond-breaking barrier. It also simplifies the understanding of the relationship between the Gibbs free energy and overpotential, which is a significant factor in the rational designing and large-scale screening of catalysts for the electrocatalytic ammonia synthesis.
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