A theoretical study of electrocatalytic ammonia synthesis on single metal atom/MXene

过电位 催化作用 吉布斯自由能 氨生产 化学 过渡金属 密度泛函理论 无机化学 金属 电化学 物理化学 计算化学 电极 热力学 有机化学 物理
作者
Yijing Gao,Han Zhuo,Yongyong Cao,Xiang Sun,Gui‐Lin Zhuang,Shengwei Deng,Xing Zhong,Zhongzhe Wei,Jianguo Wang
出处
期刊:Chinese Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:40 (2): 152-159 被引量:86
标识
DOI:10.1016/s1872-2067(18)63197-3
摘要

Electrocatalytic ammonia synthesis under mild conditions is an attractive and challenging process in the earth's nitrogen cycle, which requires efficient and stable catalysts to reduce the overpotential. The N2 activation and reduction overpotential of different Ti3C2O2-supported transition metal (TM) (Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Cd, and Au) single-atom catalysts have been analyzed in terms of the Gibbs free energies calculated using the density functional theory (DFT). The end-on N2 adsorption was more energetically favorable, and the negative free energies represented good N2 activation performance, especially in the presence Fe/Ti3C2O2 (−0.75 eV). The overpotentials of Fe/Ti3C2O2, Co/Ti3C2O2, Ru/Ti3C2O2, and Rh/Ti3C2O2 were 0.92, 0.89, 1.16, and 0.84 eV, respectively. The potential required for ammonia synthesis was different for different TMs and ranged from 0.68 to 2.33 eV. Two possible potential-limiting steps may be involved in the process: (i) hydrogenation of N2 to *NNH and (ii) hydrogenation of *NH2 to ammonia. These catalysts can change the reaction pathway and avoid the traditional N–N bond-breaking barrier. It also simplifies the understanding of the relationship between the Gibbs free energy and overpotential, which is a significant factor in the rational designing and large-scale screening of catalysts for the electrocatalytic ammonia synthesis.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
大橙子发布了新的文献求助10
1秒前
alanbike完成签到,获得积分10
2秒前
哈基米德应助丽丽采纳,获得20
3秒前
隐形曼青应助able采纳,获得10
8秒前
咸鱼已躺平完成签到,获得积分10
10秒前
诡异的饭团完成签到,获得积分10
11秒前
anan完成签到 ,获得积分10
12秒前
常绝山完成签到 ,获得积分10
12秒前
幽默皮皮虾完成签到,获得积分10
12秒前
易止完成签到 ,获得积分10
12秒前
just完成签到,获得积分10
13秒前
15秒前
Disguise完成签到,获得积分10
15秒前
Young4399完成签到 ,获得积分10
15秒前
火星上宛秋完成签到 ,获得积分10
16秒前
16秒前
16秒前
量子星尘发布了新的文献求助10
16秒前
szh123完成签到 ,获得积分10
17秒前
Luke发布了新的文献求助10
19秒前
mauve完成签到 ,获得积分10
19秒前
丽丽完成签到,获得积分10
23秒前
敏感笑槐完成签到 ,获得积分10
24秒前
Luke完成签到,获得积分10
24秒前
得鹿梦鱼完成签到,获得积分10
25秒前
嗝嗝完成签到,获得积分10
27秒前
Perry应助科研通管家采纳,获得30
27秒前
27秒前
今后应助水晶茶杯采纳,获得10
27秒前
peterlzb1234567完成签到,获得积分10
29秒前
natsu401完成签到 ,获得积分10
32秒前
mmddlj完成签到 ,获得积分10
32秒前
健康的雁凡完成签到,获得积分10
32秒前
稳重完成签到 ,获得积分10
34秒前
37秒前
haiqi完成签到,获得积分20
41秒前
白智妍发布了新的文献求助10
42秒前
王叮叮完成签到,获得积分10
43秒前
jeronimo完成签到,获得积分10
44秒前
44秒前
高分求助中
【提示信息,请勿应助】关于scihub 10000
Les Mantodea de Guyane: Insecta, Polyneoptera [The Mantids of French Guiana] 3000
徐淮辽南地区新元古代叠层石及生物地层 3000
The Mother of All Tableaux: Order, Equivalence, and Geometry in the Large-scale Structure of Optimality Theory 3000
Handbook of Industrial Diamonds.Vol2 1100
Global Eyelash Assessment scale (GEA) 1000
Picture Books with Same-sex Parented Families: Unintentional Censorship 550
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 4038184
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3575908
关于积分的说明 11373872
捐赠科研通 3305715
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1819255
邀请新用户注册赠送积分活动 892662
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 815022