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Chemistry and Spectroscopy of Chromium in Zeolites

丝光沸石 铬酸盐转化膜 煅烧 离子交换 八面体 无机化学 化学 分子筛 协调球 结晶学 沸石 核化学 离子 催化作用 晶体结构 有机化学
作者
Bert M. Weckhuysen,Robert A. Schoonheydt
出处
期刊:Studies in Surface Science and Catalysis 卷期号:: 965-972 被引量:38
标识
DOI:10.1016/s0167-2991(08)63630-7
摘要

The diffuse reflectance spectra (DRS) and electron spin resonance spectra (ESR) of chromium containing zeolites prepared by ion exchange and impregnation (Y, Ga-Y, X and Mordenite) and hydrothermal synthesis (CrAPO-5 and Cr-silicalite) have been investigated before and after drying, after calcination, after CO-reduction and recalcination. In the Cr exchanged zeolites, Cr3+is octahedrally coordinated before and after drying and almost quantitatively oxidized to Cr5+and Cr6+upon calcination at 550°C. This Cr6+is a chromate-like species with two lattice and two extra-lattice oxygens in the coordination sphere. The coordination and location of Cr5+and the Cr-dispersion depends on the zeolite type and preparation method. A method of quantifying Cr6+and Cr5+-ions was developed. The reducibility of Cr6+and Cr5+to Cr3+and Cr2+follows the order : Cr-Mordenite < Cr-Y (impregnated) < Cr-Y (ion exchange) < Cr-X < Cr-Ga-Y < Cr-Y (solid state exchange). Series of CrAPO-5 and Cr-silicalite molecular sieves were synthesized hydrothermally starting with different Cr-precursors and Cr- and template-contents. In the gels of CrAPO-5, Cr3+and Cr6+are present as respectively octahedral Cr(H2O)63+and dichromate, both in the liquid phase. In the as-synthesized CrAPO-5's and Cr-silicalites, only extra-lattice octahedral Cr3+is present. Its redox chemistry is similar to that of the ion exchanged materials and Cr supported catalysts.
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