Pt1 enhanced C-H activation synergistic with Ptn catalysis for glycerol cascade oxidation to glyceric acid

甘油酸 甘油醛 甘油 化学 催化作用 选择性 催化氧化 有机化学 脱氢酶
作者
Zhe An,Zilong Zhang,Zeyu Huang,Hongbo Han,Binbin Song,Jian Zhang,Ping Qi,Yanru Zhu,Hongyan Song,Bin Wang,Lirong Zheng,Jing He
出处
期刊:Nature Communications [Springer Nature]
卷期号:13 (1) 被引量:63
标识
DOI:10.1038/s41467-022-33038-w
摘要

The selective oxidation of glycerol to glyceric acid, an important value-added reaction from polyols, is a typical cascade catalytic process. It is still of great challenge to simultaneously achieve high glycerol activity and glyceric acid selectivity, suffering from either deep oxidation and C-C cleavage or poor oxidation efficiency from glyceraldehyde to glyceric acid. Herein, this work, inspired by nature, proposes a cascade synergistic catalysis strategy by atomic and low-coordinated cluster Pt on well-defined Cu-CuZrOx, which involves enhanced C-H activation on atomic Pt1 and O-H activation on cluster Ptn in the oxidation of glycerol to glyceraldehyde, and cluster Ptn for C=O activation followed by O-H insertion and atomic Pt1 for C-H activation in the tandem oxidation of glyceraldehyde to glyceric acid. The enhanced C-H activation in the cascade process by atomic Pt1 is revealed to be essential for the high glycerol activity (90.0±0.1%) and the glyceric acid selectivity (80.2±0.2%).
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