Photocatalytic Overall Water Splitting over PbTiO3 Modulated by Oxygen Vacancy and Ferroelectric Polarization

光催化 化学 铁电性 氧气 极化(电化学) 分解水 氧化物 析氧 化学物理 材料科学 催化作用 物理化学 光电子学 电介质 电化学 有机化学 生物化学 电极
作者
Gedeng Wan,Lichang Yin,Xing Chen,Xiaoxiang Xu,Jie Huang,Chao Zhen,Huaze Zhu,Biaohong Huang,Weijin Hu,Zhaohui Ren,He Tian,Lianzhou Wang,Gang Liu,Hui‐Ming Cheng
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (44): 20342-20350 被引量:124
标识
DOI:10.1021/jacs.2c08177
摘要

Ferroelectric materials hold great promise in the field of photocatalytic water splitting due to their spontaneous polarization that sets up an inherent internal field for the spatial separation of photogenerated charges. The ferroelectric polarization, however, is generally accompanied by some intrinsic defects, particularly oxygen vacancies, whose impact upon photocatalysis is far from being fully understood and modulated. Here, we have studied the role of oxygen vacancies over the photocatalytic behavior of single-domain PbTiO3 through a combination of theoretical and experimental viewpoints. Our results indicate that the oxygen vacancies in the negatively polarized facet (001) are active sites for water oxidation into O2, while the defect-free sites prefer H2O2 as the oxidation product. The apparent quantum yield at 435 nm for photocatalytic overall water splitting with PbTiO3/Rh/Cr2O3 is determined to be 0.025%, which is remarkable for single undoped metal oxide-based photocatalysts. Furthermore, the strong correlation among oxygen vacancies, polarization strength, and photocatalytic activity is properly reflected by charge separation conditions in the single-domain PbTiO3. This work clarifies the crucial role of oxygen vacancies during photocatalytic reactions of PbTiO3, which provides a useful guide to the design of efficient ferroelectric photocatalysts and their water redox reaction pathways.
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