CeIV70Oxosulfate Rings, Frameworks, Supramolecular Assembly, and Redox Activity**

超分子化学 化学 氧化还原 结晶学 单体 催化作用 金属有机骨架 过渡金属 二价 金属 晶体结构 无机化学 物理化学 聚合物 有机化学 吸附
作者
Ian Colliard,May Nyman
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:133 (13): 7384-7391 被引量:8
标识
DOI:10.1002/ange.202016522
摘要

Abstract M IV molecular oxo‐clusters (M=Zr, Hf, Ce, Th, U, Np, Pu) are prolific in bottoms‐up material design, catalysis, and elucidating reaction pathways in nature and in synthesis. Here we introduce Ce 70 , a wheel‐shaped oxo‐cluster, [Ce IV 70 (OH) 36 (O) 64 (SO 4 ) 60 (H 2 O) 10 ] 4− . Ce 70 crystallizes into intricate high pore volume frameworks with divalent transition metals and Ce‐monomer linkers. Eight crystal‐structures feature four framework types in which the Ce 70 ‐rings are linked as propellers, in offset‐stacks, in a tartan pattern, and as isolated rings. Small‐angle X‐ray scattering of Ce 70 dissolved in butylamine, with and without added cations (Ce IV , alkaline earths, Mn II ), shows the metals‘ differentiating roles in ring linking, leading to supramolecular assemblies. The large acidic pores and abundant terminal sulfates provide ion‐exchange behavior, demonstrated with U IV and Nd III . Frameworks featuring Ce III/IV ‐monomer linkers demonstrate both oxidation and reduction. This study opens the door to mixed‐metal, highly porous framework catalysts, and new clusters for metal‐organic framework design
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