Electrochemical Oxidation of Nitrogen towards Direct Nitrate Production on Spinel Oxides

氧化剂 催化作用 硝酸盐 电化学 尖晶石 无机化学 化学 氮气 氧化还原 氧化态 氧化物 电极 材料科学 冶金 有机化学 物理化学
作者
Chencheng Dai,Yuanmiao Sun,Gao Chen,Adrian C. Fisher,Zhichuan J. Xu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:59 (24): 9418-9422 被引量:124
标识
DOI:10.1002/anie.202002923
摘要

Abstract Nitrates are widely used as fertilizer and oxidizing agents. Commercial nitrate production from nitrogen involves high‐temperature‐high‐pressure multi‐step processes. Therefore, an alternative nitrate production method under ambient environment is of importance. Herein, an electrochemical nitrogen oxidation reaction (NOR) approach is developed to produce nitrate catalyzed by ZnFe x Co 2− x O 4 spinel oxides. Theoretical and experimental results show Fe aids the formation of the first N−O bond on the *N site, while high oxidation state Co assists in stabilizing the absorbed OH − for the generation of the second and third N−O bonds. Owing to the concerted catalysis, the ZnFe 0.4 Co 1.6 O 4 oxide demonstrates the highest nitrate production rate of 130±12 μmol h −1 g MO −1 at an applied potential of 1.6 V versus the reversible hydrogen electrode (RHE).
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