Heteroatom-Substituted P2–Na2/3Ni1/4Mg1/12Mn2/3O2 Cathode with {010} Exposing Facets Boost Anionic Activity and High-Rate Performance for Na-Ion Batteries

阴极 材料科学 氧化还原 X射线光电子能谱 杂原子 氧化物 析氧 密度泛函理论 结晶学 化学工程 电极 电化学 化学 物理化学 计算化学 戒指(化学) 有机化学 工程类 冶金
作者
Liuyun Zhang,Chaohong Guan,Yangyang Xie,Huangxu Li,Aonan Wang,Shilei Chang,Jingqiang Zheng,Yanqing Lai,Zhian Zhang
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:14 (16): 18313-18323 被引量:35
标识
DOI:10.1021/acsami.1c24336
摘要

As an attractive cathode candidate for sodium-ion batteries, P2-type Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 is famous for its high stability in humid air, attractive capacity, and high operating voltage. However, the low Na+ transport kinetics, oxygen-redox reactions, and irreversible structural evolution at high-voltage areas hinder its practical application. Herein, a comprehensive study of a microbar P2-type Ni2/3Ni1/4Mg1/12Mn2/3O2 material with {010} facets is presented, which exhibits high reversibility of structural evolution and anionic redox activity, leading to outstanding rate capability and cyclability. The notable rate performance (53 mA h g-1 at 20 C, 2.0-4.3 V) contributed to the high exposure of {010} facets via controlling the growth orientation of the precursor, which is certified by density functional theory calculation and lattice structural analysis. Mg substitution strengthens the reversibility of anionic oxygen redox and structural evolution in high-voltage areas that was confirmed by the in situ X-ray diffraction and ex situ X-ray photoelectron spectroscopy tests, leading to outstanding cyclic reversibility (68.9% after 1000 cycles at 5 C) and slowing down the voltage fading. This work provides new insights into constructing electrochemically active planes combined with heteroatom substitution to improve the Na+ transport kinetics and structural stability of layered oxide cathodes for sodium storage.
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