Oxidation of sulfur dioxide by nitrogen dioxide accelerated at the interface of deliquesced aerosol particles

气溶胶 化学 二氧化硫 薄雾 二氧化氮 硫酸盐 反应速率常数 动力学 环境化学 化学反应 无机化学 有机化学 量子力学 物理
作者
Tengyu Liu,Jonathan P. D. Abbatt
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:13 (12): 1173-1177 被引量:124
标识
DOI:10.1038/s41557-021-00777-0
摘要

Although the multiphase chemistry of SO2 in aerosol particles is of great importance to air quality under polluted haze conditions, a fundamental understanding of the pertinent mechanisms and kinetics is lacking. In particular, there is considerable debate on the importance of NO2 in the oxidation of SO2 in aerosol particles. Here experiments with atmospherically relevant deliquesced particles at buffered pH values of 4–5 show that the effective rate constant for the reaction of NO2 with SO32− ((1.4 ± 0.5) × 1010 M−1 s−1) is more than three orders of magnitude larger than the value in dilute solutions. An interfacial reaction at the surface of aerosol particles probably drives the very fast kinetics. Our results indicate that oxidation of SO2 by NO2 at aerosol surfaces may be an important source of sulfate aerosols under polluted haze conditions. In polluted atmospheres, NO2 oxidation of SO2 in particles is a potentially important reaction leading to sulfate aerosol formation. Now it has been shown that the reaction occurs much faster than predicted by known bulk solution chemistry, implicating an interfacial mechanism.
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