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Anti-oxidized electrostatic self-assembly of 3D high-density Polyimide@MXene composite for superior aqueous Mg2+ storage

水溶液 复合数 材料科学 电解质 电化学 聚酰亚胺 化学工程 电极 密度泛函理论 轨道能级差 纳米技术 化学 分子 复合材料 物理化学 有机化学 图层(电子) 计算化学 工程类
作者
Jing He,Minjie Shi,Jintian Jiang,Zhitian Liu,Cheng Yang,Liping Zhao,Chao Yan
出处
期刊:Composites Part B-engineering [Elsevier]
卷期号:222: 109073-109073 被引量:22
标识
DOI:10.1016/j.compositesb.2021.109073
摘要

As a conjugated carbonyl polymer, polyimide (PI) with redox-active sites has attracted increasing research attention owing to its efficient multivalent-ion storage behaviors in low-cost and risk-free neutral aqueous electrolytes. However, the practical applications of PI remain restricted because of its low tapped density, sluggish electron transfer and structural instability. Herein, we developed a novel three-dimensional (3D) high-density [email protected] composite through efficient electrostatic self-assembly, wherein MXene oxidation could be prevented during composite preparation. Synergistically coupling the conductive layered MXene with electro-active PI provides a 3D architecture with high tapped density (~1.12 g cm−3), enhanced electrochemical kinetics and rapid redox reaction in MgCl2 neutral aqueous electrolytes. These features can be further confirmed via Fourier transform infrared spectroscopy upon charging/discharging and density functional theory (DFT) calculations along with the highest occupied molecular orbital-lowest unoccupied molecular orbital energy gap. As an electrode, the 3D high-density [email protected] composite exhibits remarkable aqueous Mg2+ storage (~502.2 F g−1) and superior rate and cycling performances than those of most reported polymer-based electrodes in aqueous electrolytes. As proof of concept, we fabricated a flexible Mg-ion storage device with reliable electrochemical performance and ultra-long cycling life over 20 000 cycles, stimulating its application in high-safety portable/wearable electronics.
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