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Hot-carrier cooling and photoinduced refractive index changes in organic–inorganic lead halide perovskites

材料科学 带隙 载流子 半导体 有效质量(弹簧-质量系统) 吸收(声学) 杂质 声子 分子物理学 激发 光电子学 凝聚态物理 化学 物理 有机化学 量子力学 复合材料
作者
Michael B. Price,Justinas Butkus,Tom C. Jellicoe,Aditya Sadhanala,Anouk Briane,Jonathan E. Halpert,Katharina Broch,Justin M. Hodgkiss,Richard H. Friend,Felix Deschler
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:6 (1) 被引量:572
标识
DOI:10.1038/ncomms9420
摘要

Abstract Metal-halide perovskites are at the frontier of optoelectronic research due to solution processability and excellent semiconductor properties. Here we use transient absorption spectroscopy to study hot-carrier distributions in CH 3 NH 3 PbI 3 and quantify key semiconductor parameters. Above bandgap, non-resonant excitation creates quasi-thermalized carrier distributions within 100 fs. During carrier cooling, a sub-bandgap transient absorption signal arises at ∼1.6 eV, which is explained by the interplay of bandgap renormalization and hot-carrier distributions. At higher excitation densities, a ‘phonon bottleneck’ substantially slows carrier cooling. This effect indicates a low contribution from inelastic carrier-impurity or phonon–impurity scattering in these polycrystalline materials, which supports high charge-carrier mobilities. Photoinduced reflectivity changes distort the shape of transient absorption spectra and must be included to extract physical constants. Using a simple band-filling model that accounts for these changes, we determine a small effective mass of m r =0.14 m o , which agrees with band structure calculations and high photovoltaic performance.
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