Visible-Light Photocatalytic H2O2 Production Boosted by Frustrated Lewis Pairs in Defected Polymeric Carbon Nitride Nanosheets

光催化 催化作用 石墨氮化碳 材料科学 吸附 沮丧的刘易斯对 路易斯酸 分子 光化学 氧气 碳纤维 化学 有机化学 复合数 复合材料
作者
Lixia Ma,Yaping Gao,Baoqiang Wei,Luo Huang,Nan Zhang,Qihao Weng,Lu Zhang,Shengzhong Liu,Ruibin Jiang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:14 (4): 2775-2786 被引量:32
标识
DOI:10.1021/acscatal.3c05360
摘要

Frustrated Lewis pairs (FLPs) with a unique "push–pull" effect can effectively activate many types of molecules to obtain unanticipated catalytic activity. Herein, FLPs are introduced into polymeric carbon nitride (CN), and their functions in the photocatalytic synthesis of H2O2 are studied. The FLPs in B-doped CN (BCN) are constituted by electron-deficient boron as Lewis acid sites and nitrogen neighbored with cyano groups as Lewis base sites. The formation of FLPs can improve the light absorption ability and the separation of photogenerated carriers. The FLPs afford strong adsorption of O2, but cannot produce H2O2 directly because the strong activation of oxygen bonds leads to oxygen bond scission during reduction. The FLPs enhance H2O2 production through the effective activation of ethanol (ETOH) by the "push–pull" effect of FLPs. The reduction of O2 to H2O2 is found through •O2– and 1O2 species. The photocatalytic H2O2 production rate on BCN can reach 51,008 μM g–1 h–1, which is over 12 times that of pristine CN (4113 μM g–1 h–1). This study not only provides an effective approach for enhancing photocatalytic H2O2 production but also deepens the understanding of the role of FLPs in molecule activation.
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