Tuning the Crystal Phase to Form MnGaOx‐Spinel for Highly Efficient Syngas to Light Olefins

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作者
Bing Bai,Chenxi Guo,Feng Jiao,Jianping Xiao,Yilun Ding,Shengcheng Qu,Yang Pan,Xiulian Pan,Xinhe Bao
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (25) 被引量:18
标识
DOI:10.1002/anie.202217701
摘要

The oxide-zeolite (OXZEO) catalyst design concept has been demonstrated in an increasing number of studies as an alternative avenue for direct syngas conversion to light olefins. We report that face-centered cubic (FCC) MnGaOx -Spinel gives 40 % CO conversion, 81 % light olefins selectivity, and a 0.17 g gcat-1 h-1 space-time yield of light olefins in combination with SAPO-18. In comparison, solid solution MnGaOx (characterized by Mn-doped hexagonal close-packed (HCP) Ga2 O3 ) with a similar chemical composition gives a much inferior activity, i.e., the specific surface activity is one order of magnitude lower than the spinel oxide. Photoluminescence (PL), in situ Fourier-transform infrared (FT-IR), and density functional theory (DFT) calculations indicate that the superior activity of MnGaOx -Spinel can be attributed to its higher reducibility (higher concentration of oxygen vacancies) and the presence of coordinatively unsaturated Ga3+ sites, which facilitates the dissociation of the C-O bond via a more efficient ketene-acetate pathway to light olefins.
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