Rh-Functionalized Donor−π–Acceptor Covalent Organic Framework for Efficient Photocatalytic Nicotinamide Cofactor Regeneration

化学 共价有机骨架 共价键 催化作用 光化学 光催化 电子供体 亚胺 电子受体 分子内力 接受者 电子转移 烟酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸 电子传输链 组合化学 有机化学 物理 凝聚态物理 生物化学 氧化酶试验
作者
Hao Zhao,Fei Huang,Guanhua Liu,Yunting Liu,Yujie Wang,Xinlong Liu,Chengfen Xing,Jing Wang,Xiaoyang Yue,Yanjun Jiang
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.4c02542
摘要

A nicotinamide adenine dinucleotide phosphate (NADPH)-mediated photoenzyme-coupled catalytic system is an attractive and green strategy for chemical conversion. However, artificial photocatalytic NADPH regeneration with low activity and selectivity has posed a challenge when it is coupled with enzyme catalysis. Therefore, we developed a strategy to prepare an "all-in-one" photocatalyst (Rh-sp2c-COF) by immobilizing an electron mediator ([Cp*Rh(bpy)(H2O)]2+) in a covalent organic framework (COF) with a donor−π–acceptor structure for efficient photocatalytic NADPH regeneration. The immobilized [Cp*Rh(bpy)(H2O)]2+ not only achieves specific regeneration of 1,4-NADPH but also improves the efficiency of electron transfer and utilization by constructing intramolecular electron transfer channels and electron buffer tanks. In addition, the donor−π–acceptor structure expands the range of light absorption and promotes effective carrier separation and directional transfer. The turnover frequency of NADPH regeneration by Rh-sp2c-COF reaches 2.17 mmol·gCOF–1·h–1, which is 3.28, 1.99, and 4.5 times higher than those of sp2c-COF, sp2c-COF + free [Cp*Rh(bpy)(H2O)]2+, and imine-COF, respectively. Finally, Rh-sp2c-COF coupled with ene reductase achieves efficient asymmetric hydrogenation of C═C. This work provides an approach for accurate predesign of photocatalysts to achieve efficient conversion and utilization of solar energy.
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