Analysis of Electrochemical Lithiation and Delithiation Kinetics in Silicon

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作者
Vijay A. Sethuraman,Venkat Srinivasan,John Newman
出处
期刊:Journal of The Electrochemical Society [Institute of Physics]
卷期号:160 (2): A394-A403 被引量:96
标识
DOI:10.1149/2.008303jes
摘要

Analysis of lithiation and delithiation kinetics in pulse-laser-deposited crystalline thin-film silicon (Si) electrodes is presented. Data from open-circuit relaxation experiments are used in conjunction with a model based on Tafel kinetics and double-layer capacitance to estimate the apparent transfer coefficients ({\alpha}a, {\alpha}c), and exchange current density to capacitance ratio (i0/Cdl) for lithiation and delithiation reactions in a lithiated silicon (LixSi) system. Parameters estimated from data sets obtained during first-cycle amorphization of crystalline Si, as well as from cycled crystalline Si and amorphous Si thin-film electrodes do not show much variation, indicating that they are intrinsic to lithiation/delithiation in Si. A methodology to estimate the side-reaction rate and its role in the evolution of the open-circuit potential of the LixSi system are discussed. We conclude that the large potential offset between lithiation and delithiation reactions at any given state of charge is partially caused by a large kinetic resistance (i.e., small i0). Using the estimated parameters, the model is shown to predict successfully the behavior of the system under galvanostatic lithiation and delithiation.
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