Constructing spin pathways in LaCoO3 by Mn substitution to promote oxygen evolution reaction

析氧 旋转交叉 费米能级 自旋态 材料科学 过渡金属 电子转移 催化作用 化学 化学物理 凝聚态物理 电子 物理化学 无机化学 物理 电极 电化学 量子力学 生物化学
作者
Yuan Cao,Linfeng Gao,Zhenhai Lai,Cheng Wang,Yingfang Yao,Xi Zhu,Zhigang Zou
出处
期刊:Applied Physics Letters [American Institute of Physics]
卷期号:119 (16) 被引量:20
标识
DOI:10.1063/5.0061703
摘要

Designing efficient oxygen evolution reaction (OER) electrocatalysts is essential for numerous sustainable energy conversion technologies. An obstacle that impedes the development of OER electrocatalysts is the insufficient emphasis on the spin attribution of electrons. Recently, the different spin configuration of reactants and products in the OER has been recognized as the factor that slows down the reaction kinetics. In this work, Mn substitution was introduced to LaCoO3, which brought about lattice expansion and reduced crystalline field splitting energy. This led to the increase in the effective magnetic moment, which triggers the transfer of Co3+ from low to higher spin states. Thus, the hybridization of Co eg and O 2p states across the Fermi level was strengthened. Specifically, with 25 at. % Mn substitution, LaCoO3 transits from a semiconductor to a half-metal, which benefits the spin-oriented electronic transport and resultantly promotes the OER. This method paves the way for the construction of spin pathways in catalysts.
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