Novel Lanthanide(III) Porphyrin-Based Metal–Organic Frameworks: Structure, Gas Adsorption, and Magnetic Properties

吸附 金属有机骨架 镧系元素 卟啉 热重分析 结晶学 红外光谱学 吸附 打赌理论 晶体结构 离子 物理化学 化学 光化学 有机化学
作者
Nikolas Király,Vladimı́r Zeleňák,Nina Lenártová,A. Zeleňáková,Erik Čižmár,Miroslav Almáši,Vera Meynen,Andrej Hovan,Róbert Gyepes
出处
期刊:ACS omega [American Chemical Society]
卷期号:6 (38): 24637-24649 被引量:10
标识
DOI:10.1021/acsomega.1c03327
摘要

The present work focuses on the hydrothermal synthesis and properties of porous coordination polymers of metal–porphyrin framework (MPF) type, namely, {[Pr4(H2TPPS)3]·11H2O}n (UPJS-10), {[Eu/Sm(H2TPPS)]·H3O+·16H2O}n (UPJS-11), and {[Ce4(H2TPPS)3]·11H2O}n (UPJS-12) (H2TPPS = 4,4′,4″,4‴-(porphyrin-5,10,15,20-tetrayl)tetrakisbenzenesulfonate(4-)). The compounds were characterized using several analytical techniques: infrared spectroscopy, thermogravimetric measurements, elemental analysis, gas adsorption measurements, and single-crystal structure analysis (SXRD). The results of SXRD revealed a three-dimensional open porous framework containing crossing cavities propagating along all crystallographic axes. Coordination of H2TPPS4– ligands with Ln(III) ions leads to the formation of 1D polymeric chains propagating along the c crystallographic axis. Argon sorption measurements at −186 °C show that the activated MPFs have apparent BET surface areas of 260 m2 g–1 (UPJS-10) and 230 m2 g–1 (UPJS-12). Carbon dioxide adsorption isotherms at 0 °C show adsorption capacities up to 1 bar of 9.8 wt % for UPJS-10 and 8.6 wt % for UPJS-12. At a temperature of 20 °C, the respective CO2 adsorption capacities decreased to 6.95 and 5.99 wt %, respectively. The magnetic properties of UPJS-10 are characterized by the presence of a close-lying nonmagnetic ground singlet and excited doublet states in the electronic spectrum of Pr(III) ions. A much larger energy difference was suggested between the two lowest Kramers doublets of Ce(III) ions in UPJS-12. Finally, the analysis of X-band EPR spectra revealed the presence of radical spins, which were tentatively assigned to be originating from the porphyrin ligands.
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