Enhancing the Selectivity of Trivalent Actinide over Lanthanide Using Asymmetrical Phenanthroline Diamide Ligands

化学 镧系元素 菲咯啉 滴定法 选择性 化学计量学 配合物的稳定常数 无机化学 锕系元素 萃取(化学) 结晶学 物理化学 有机化学 水溶液 催化作用 离子
作者
Sheng Wang,Xiaofan Yang,Yaoyang Liu,Lei Xu,Chao Xu,Chengliang Xiao
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:63 (6): 3063-3074 被引量:7
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.3c03997
摘要

Phenanthroline diamide ligands have been widely used in the separation of trivalent actinides and lanthanides, but little research has focused on extractants with asymmetrical substitutes. Two novel asymmetrical phenanthroline-based ligands N2,N2,N9-triethyl-N9-tolyl-1,10-phenanthroline-2,9-dicarboxamide (DE-ET-DAPhen) and N2-ethyl-N9,N9-dioctyl-N2-tolyl-1,10-phenanthroline-2,9-dicarboxamide (DO-ET-DAPhen) were first synthesized in this work, whose extraction ability and complexation mechanism to trivalent actinides [An(III)] and lanthanides [Ln(III)] were systematically investigated. The ligands dissolved in n-octanol exhibit good extraction ability and high selectivity toward Am(III) in acidic solutions. The complexation mechanism of the ligands with Ln(III) in solution and solid state was analyzed using slope analysis, 1H NMR spectrometric titration, ESI-MS, and calorimetric titration. It is revealed that the ligands complex with Am(III)/Eu(III) with 1:1 stoichiometry. The stability constant (log β) of the complexation reaction of Eu(III) with DE-ET-DAPhen determined by UV–vis spectrophotometric and calorimetric titration is higher than that of DO-ET-DAPhen, indicating the stronger complexation ability of DE-ET-DAPhen. Meanwhile, the calorimetric titration results show that the complexation process is exothermic with a decreased entropy. The structures of 1:1 complexes of Eu(III) and Nd(III) with DE-ET-DAPhen were analyzed through single-crystal X-ray diffraction. This work proves that ligands containing asymmetrical functional groups are promising for An(III)/Ln(III) separation, which shows great significance in efficient extractants designed for the spent nuclear fuel reprocessing process.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
刚刚
鹤轩发布了新的文献求助10
1秒前
沉默烨霖发布了新的文献求助10
1秒前
3秒前
小熊熊完成签到,获得积分10
3秒前
cctv18应助zzzzzml采纳,获得30
4秒前
鳗鱼冰薇完成签到 ,获得积分10
5秒前
。。发布了新的文献求助20
5秒前
9778发布了新的文献求助10
5秒前
虚幻白桃完成签到,获得积分10
6秒前
6秒前
6秒前
7秒前
Wu完成签到,获得积分10
8秒前
8秒前
华仔应助飞宇采纳,获得10
8秒前
8秒前
纸飞机发布了新的文献求助10
9秒前
CHEN发布了新的文献求助10
9秒前
gower1003发布了新的文献求助10
9秒前
嘟嘟嘟嘟完成签到,获得积分10
10秒前
xy发布了新的文献求助10
11秒前
LILI完成签到 ,获得积分10
11秒前
HJJ完成签到,获得积分10
12秒前
秋林发布了新的文献求助10
12秒前
泥嚎发布了新的文献求助10
12秒前
科研通AI2S应助Mr采纳,获得10
12秒前
JamesPei应助郭果儿采纳,获得10
12秒前
随风关注了科研通微信公众号
14秒前
15秒前
15秒前
wanci应助次替替采纳,获得10
16秒前
lulu完成签到,获得积分20
16秒前
sun完成签到,获得积分10
16秒前
呼呼兔发布了新的文献求助10
16秒前
高挑的亦旋完成签到,获得积分10
17秒前
象牙板完成签到,获得积分10
18秒前
飞宇发布了新的文献求助10
19秒前
华新完成签到,获得积分10
20秒前
摩丝发布了新的文献求助10
21秒前
高分求助中
The late Devonian Standard Conodont Zonation 2000
Nickel superalloy market size, share, growth, trends, and forecast 2023-2030 2000
The Lali Section: An Excellent Reference Section for Upper - Devonian in South China 1500
Smart but Scattered: The Revolutionary Executive Skills Approach to Helping Kids Reach Their Potential (第二版) 1000
Very-high-order BVD Schemes Using β-variable THINC Method 830
Mantiden: Faszinierende Lauerjäger Faszinierende Lauerjäger 800
PraxisRatgeber: Mantiden: Faszinierende Lauerjäger 800
热门求助领域 (近24小时)
化学 医学 生物 材料科学 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 基因 遗传学 催化作用 物理化学 免疫学 量子力学 细胞生物学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3247916
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2891121
关于积分的说明 8266358
捐赠科研通 2559345
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1388162
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 650698
邀请新用户注册赠送积分活动 627590