Bipyridine-Confined Silver Single-Atom Catalysts Facilitate In-Plane C–O Coupling for Propylene Electrooxidation

电催化剂 催化作用 吸附 材料科学 化学 电极 化学工程 无机化学 物理化学 电化学 有机化学 工程类
作者
Mingfang Chi,Jiankang Zhao,Jingwen Ke,Yan Liu,Ruyang Wang,Wei Wang,Sung‐Fu Hung,Tsung-Ju Lee,Zhigang Geng,Jie Zeng
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:24 (5): 1801-1807 被引量:2
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c04978
摘要

The electrooxidation of propylene presents a promising route for the production of 1,2-propylene glycol (PG) under ambient conditions. However, the C–O coupling process remains a challenge owing to the high energy barrier. In this work, we developed a highly efficient electrocatalyst of bipyridine-confined Ag single atoms on UiO-bpy substrates (Ag SAs/UiO-bpy), which exposed two in-plane coordination vacancies during reaction for the co-adsorption of key intermediates. Detailed structure and electronic property analyses demonstrate that CH3CHCH2OH* and *OH could stably co-adsorb in a square planar configuration, which then accelerates the charge transfer between them. The combination of stable co-adsorption and efficient charge transfer facilitates the C–O coupling process, thus significantly lowering its energy barrier. At 2.4 V versus a reversible hydrogen electrode, Ag SAs/UiO-bpy achieved a record-high activity of 61.9 gPG m–2 h–1. Our work not only presents a robust electrocatalyst but also advances a new perspective on catalyst design for propylene electrooxidation.
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