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Interfacial Chemical-Bonded MoS2/In–Bi2MoO6 Heterostructure for Enhanced Photocatalytic Nitrogen-to-Ammonia Conversion

光催化 反键分子轨道 催化作用 异质结 氮气 材料科学 无机化学 氨生产 吸附 选择性 化学键 化学工程 光化学 化学 电子 原子轨道 物理化学 有机化学 光电子学 工程类 物理 量子力学
作者
Taoxia Ma,Ruqi Li,Yucheng Huang,Yuxuan Lu,Li Guo,Maomao Niu,Xin Huang,Razium Ali Soomro,Jingyu Ren,Qi Wang,Bin Xu,Chunming Yang,Feng Fu,Danjun Wang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:14 (8): 6292-6304 被引量:58
标识
DOI:10.1021/acscatal.3c05416
摘要

Photocatalytic nitrogen reduction reaction (pNRR) is considered an ideal NH3 synthetic technology. Although catalysts prepared for pNRR under mild conditions have been extensively developed, they still face limitations of insufficient N2 adsorption/activation and low NH3 selectivity. Herein, a MoS2/In–Bi2MOO6 heterojunction catalyst with an interfacial chemical bond was constructed by the electrostatic self-assembly method. Efficient spatial separation of photogenerated electron/hole pairs and accelerated carrier transfer dynamics were facilitated due to the formation of a Mo–S bond at the interface between MoS2 and In–Bi2MoO6. The crystal orbital Hamiltonian population (COHP) analysis further confirmed that the electrons transferred from MoS2 into the antibonding orbital of N2 to activate the adsorbed N2, favoring nitrogen-to-ammonia (N2-to-NH3) conversion. The resultant NH3/NH4+ production rate for 3% MoS2/In–Bi2MoO6 reached 90 μmol·g–1·h–1, representing a significant improvement over pure Bi2MoO6, while the production of NO3– was minimal. Introducing MoS2 as a cocatalyst effectively inhibited the oxidation of NH3/NH4+ to NO3–, achieving selective pNRR. This work provides a foundation for selective photocatalytic nitrogen fixation, offering valuable insights into the clean production of NH3.
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