Ultrafast Charge Transfer-Induced Unusual Nonlinear Optical Response in ReSe2/ReS2 Heterostructure

超短脉冲 异质结 电荷(物理) 非线性光学 非线性系统 非线性光学 材料科学 光电子学 物理 光学 量子力学 激光器
作者
Yanqing Ge,Jiayu Tan,Guorong Xu,Xukun Feng,Erkang Li,Yijie Wang,Chunhui Lu,Xinlong Xu
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:18 (44): 30838-30847 被引量:2
标识
DOI:10.1021/acsnano.4c11372
摘要

Ultrafast charge transfer in van der Waals heterostructures can effectively engineer the optical and electrical properties of two-dimensional semiconductors for designing photonic and optoelectronic devices. However, the nonlinear absorption conversion dynamics with the pump intensity and the underlying physical mechanisms in a type-II heterostructure remain largely unexplored, yet hold considerable potential for all-optical logic gates. Herein, two-dimensional ReSe2/ReS2 heterostructure is designed to realize an unusual transition from reverse saturable absorption to saturable absorption (SA) with a conversion pump intensity threshold of approximately 170 GW/cm2. Such an intriguing phenomenon is attributed to the decrease of two-photon absorption (TPA) of ReS2 and the increase of SA of ReSe2 with the pump intensity. Based on the characterization results of X-ray photoelectron spectroscopy, ultraviolet photoelectron spectroscopy, femtosecond transient absorption spectrum, Kelvin probe force microscopy, and density functional theory calculation, a type-II charge-transfer-energy level model is proposed combined with the TPA of ReS2 and SA of ReSe2 processes. The results reveal the critical role of ultrafast interfacial charge transfer in tuning the unusual nonlinear absorption and improving the SA of ReSe2/ReS2 under different excitation wavelengths. Our finding deepens the understanding of nonlinear absorption physical mechanisms in two-dimensional heterostructure materials, which may further diversify the nonlinear optical materials and photonic devices.
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